Danke. Ich habe im englischen Forum eine Lösung gefunden:
Tools -> Preferences -> All -> Playlist -> Subdirectory Behavior -> Expand
Werkzeuge -> Einstellungen -> (Einstellungen anzeigen: "Alle") -> Wiedergabeliste -> Verhalten des Unterverzeichnisses: Ausklappen
Das funktioniert erst ab 3.0.4 und ist noch ein bisschen fehlerhaft. Beim ersten Mal hat's geklappt, dann nicht mehr bis zum Neustart von VLC.
Zumindest hat das mein Problem mit der Medienbibliothek gelöst und könnte hier auch helfen.